Gran parte de «Fifth Dimension», el tercer álbum de The Byrds, se grabó después de que el cantautor Gene Clark dejara la banda. Lanzado el 18 de julio de 1966, «Fifth Dimension» ayudó a introducir a los fanáticos al rock psicodélico. Las críticas fueron mixtas, pero el álbum demostró la evolución de los Byrds del folk-rock a un estilo más experimental.
«Eight Miles High» fue el primer sencillo del álbum, un esfuerzo de colaboración entre Clark, David Crosby y Roger McGuinn, entonces conocido como Jim. «El año anterior, 1965, habíamos estado en un viaje a Inglaterra», dijo McGuinn a The Guardian en 2014. «Era nuestra primera vez en un avión, y tuve la idea de escribir una canción al respecto. Gene preguntó: ¿A qué altura crees que volaba ese avión? Pensé en siete millas, pero los Beatles tenían una canción llamada ‘Eight Days a Week’, así que la cambiamos a ‘Eight Miles High’ porque pensamos que sería más genial».
«Eight Miles High» contó con un trabajo de guitarra inspirado por el sitarista Ravi Shankar. La creencia de que ‘Eight Miles High’ trataba sobre el consumo de drogas hizo que algunas estaciones de radio lo prohibieran. «‘Eight Miles High’ ha sido llamado el primer disco psicodélico», dijo McGuinn. «Es cierto que habíamos estado experimentando con LSD, y el título contiene la palabra ‘colocado’, así que si la gente quiere decir eso, genial».
Crosby, mientras tanto, dijo que «por supuesto que ‘Eight Miles High’ era una canción de drogas. Se refiere a la altitud de ese vuelo, pero fue un doble sentido deliberado».
La letra mística de McGuinn en «5D (Fifth Dimension)», el segundo sencillo del LP, indicó a algunos que también era una canción de drogas. McGuinn explicó su significado más profundo. «De lo que estoy hablando es de todo el universo, la quinta dimensión, que es alto, ancho, profundidad, tiempo y algo más», dijo McGuinn a Hit Parader. «La quinta dimensión es el umbral del conocimiento científico. Mira, hay gente caminando practicando formas de vida de quinta dimensión y los científicos todavía están en niveles de dos o tres dimensiones. Hay un conflicto allí. Gran parte de nuestro mundo es muy materialista y científico. Pasa por alto la belleza del universo. De eso trata la canción».
«Mr. Spaceman», el último sencillo del álbum, fue escrito por McGuinn como un intento irónico de contactar a cualquier extraterrestre que pudiera estar en el vecindario. «Estoy interesado en la astronomía y la posibilidad de conectarme con vida extraterrestre y pensé que podría funcionar al revés, si tratáramos de contactarlos», dijo McGuinn a ZigZag. «Pensé que la canción que se está reproduciendo en el aire podría ser una forma de llegar a ellos».
«Captain Soul» fue un instrumento raro de los Byrds, el resultado de un atasco en el estudio entre sesiones. En «The Byrds: Timeless Flight Revisited», McGuinn atribuyó la idea al baterista Michael Clarke. «No fue realmente original, pero fue interesante. Esencialmente, fue el viaje de Mike Clarke. Quería que hiciéramos algo orientado al alma, así que lo hicimos por él».
Otros originales incluyen «What’s Happening?!?!» de Crosby, «2-4-2 Fox Trot (The Lear Jet Song)» de McGuinn, que incorpora el sonido de un motor a reacción y la comunicación de la cabina de un piloto, y «I See You, una composición de Crosby-McGuinn. «Es una de las primeras sesiones, una canción tipo chicle», dijo McGuinn a Musicangle. «Me gustó el tipo de sentimiento de jazz. Había estado jugando con ese tipo de influencia de jazz, Coltrane. Se filtró en todo lo que hice en ese momento».
El álbum presentó una versión de «Hey Joe (Where You Gonna Go)» de Billy Roberts y «I Come and Stand at Every Door», una adaptación de un poema de Nazim Hikmet sobre el bombardeo de Hiroshima. Las raíces folk-rock de la banda son evidentes en las adaptaciones de McGuinn de las canciones tradicionales «John Riley» y «Wild Mountain Thyme». Notable fue la ausencia de canciones de Bob Dylan en un álbum de Byrds por primera vez. «Tal vez estábamos tratando conscientemente de alejarnos de eso», reflexionó McGuinn más tarde. «Supongo que estábamos tratando de mostrarle a Dylan que no lo necesitábamos. Pero eso fue un error porque sus canciones eran buenas para nosotros».
«Fifth Dimension» alcanzó el puesto 24 en la lista de álbumes de Billboard, pero su influencia fue sustancial. Junto con los Beatles, cuyo lanzamiento de» Revolver» en agosto de 1966 incluía melodías disparatadas como «Tomorrow Never Knows» y «I’m Only Sleeping», los Byrds ayudaron a crear la tendencia del rock ácido de finales de los 60.